Numerical reproduction of the seasonal variation in dissolved uranium in Lake Biwa

齋藤 龍郎; 山澤 弘実*; 望月 陽人

Journal of Environmental Radioactivity, 255, p.107035_1 - 107035_14, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2022.107035

琵琶湖の溶存ウラン(DU)の季節変動を、以下のモデル・パラメータ研究により再現した。導入したモデルは、水-DUの物質収支と、湖岸土壌におけるUOとHのイオン交換である。最適化されたパラメータは4つであり、湖岸の陽イオン交換容量(CEC)、DUとAU(土壌吸着U)の和である全ウランTU、Uの急速な土壌吸着と脱着時の一次反応速度係数(kadsとkdes)であった。DUを構成する化学平衡を表し、各化学種の寄与を分析した結果、DUの季節変動はpHの季節変動に起因していることが示された。イオン交換平衡に、1日のAU比がkads以上に増加したとき、あるいはkdes以下に減少したときのみ1次速度反応に移行する補正を加えることにより、DU測定の再現性が向上し、DUピークがpHピークから遅れることが再現された。

Numerical reproduction of dissolved U concentrations in a PO-treated column study of Hanford 300 area sediment using a simple ion exchange and immobile domain model

齋藤 龍郎; 佐藤 和彦; 山澤 弘実*

Journal of Environmental Radioactivity, 237, p.106708_1 - 106708_9, 2021/10

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2021.106708

ハンフォード300エリアの堆積物を用いたリン酸処理カラム実験における溶存U濃度の数値再現に成功した。我々はダルシー速度を変動させた条件下での溶存U濃度推移曲線を、以下のパラメータの最適化によって、本研究の数値モデルにより再現することに成功した。(i)初期濃度を規定している流水に晒される土壌表面(流動領域)のウラン量と、深層土壌に分離された孤立領域の沈殿として残ったウラン量(ii)濃度の最終的な回復曲線に適合するための、流動領域と孤立領域間の混合比、及び(iii)シミュレートされた土壌表面()でのUOとHとの交換反応の陽イオン交換容量(CEC)と平衡定数(k)、これらは過渡平衡濃度に適合し、バスタブ曲線の極小値を形成していた。

Effect of interlayer cations on montmorillonite swelling; Comparison between molecular dynamic simulations and experiments

四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*

Applied Clay Science, 204, p.106034_1 - 106034_13, 2021/04

https://doi.org/10.1016/j.clay.2021.106034

This study investigated swelling behaviors of montmorillonite with interlayer cations including monovalent Na, K and Cs, and divalent Ca and Sr by molecular dynamics simulations and experimental measurements coupling X-ray diffraction and water vapor adsorption. The comparative analysis provides a consistent picture of the swelling mechanisms of montmorillonite and their dependence on the interlayer cations. From comparative analysis of the effects of the interlayer cations, the main factor affecting the swelling behaviors of montmorillonite with monovalent and divalent interlayer cations seems to be the hydration free energy of the interlayer cations. The crystalline swelling ability and the saturated water contents in the interlayer of montmorillonite can be correlated to the hydration free energy of each interlayer cations. The additional key factor is the preference of outer- or inner-sphere complex of interlayer cations and resulting cations distributions in the interlayer space. This effect has a significant impact in the case of monovalent cations, resulting different swelling behaviors between outer-sphere Na and inner-sphere K and Cs.

「令和元年度東濃地科学センター地層科学研究情報・意見交換会」資料集

西尾 和久*; 清水 麻由子; 弥富 洋介; 濱 克宏

JAEA-Review 2020-013, 59 Pages, 2020/08

JAEA-Review-2020-013.pdf:19.64MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターにおいては、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(以下、地層科学研究)を実施している。地層科学研究を適正かつ効率的に進めていくため、研究開発の状況や成果について、大学,研究機関,企業の研究者・技術者等に広く紹介し、情報・意見交換を行うことを目的とした「情報・意見交換会」を毎年開催している。本報告書は、令和元年11月20日に岐阜県瑞浪市で開催した「令和元年度東濃地科学センター 地層科学研究情報・意見交換会」で用いた発表資料を取りまとめたものである。

Unique anion-exchange properties of 3,3'-diaminobenzidine resulting in high selectivity for rhodium(III) over palladium(II) and platinum(IV) in a concentrated hydrochloric acid solution

鈴木 智也*; 尾形 剛志*; 田中 幹也*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一*

Analytical Sciences, 35(12), p.1353 - 1360, 2019/12

https://doi.org/10.2116/analsci.19P204

白金族金属の精錬では、Pd(II)やPt(IV)を含む混合物からRh(III)を効果的に回収することは最も難しい課題の1つである。これら元素の塩化物を含む濃塩酸水溶液に3,3'-diaminobenzidine (DAB)を加えることにより、DABからなる固相にRh(III)を隔離し、Pd(II)とPt(IV)から効果的に分離することに成功した。そこで、Rh(III), H, Cl濃度の推定とX線吸収微細構造測定から、Rh(III)に対するDAB選択性の機構を明らかにした。濃塩酸水溶液中でのRh-DAB反応は2つのステップで起こることがわかった。(1)DABのアミノ基がプロトン化されたDAB三塩酸塩が沈殿し、(2)三塩酸塩と塩化物イオンがアニオン交換し、[RhCl]が濃塩酸溶液中の主化学種であることがわかった。一方HCl濃度が5M未満ではDABによる配位錯体形成を介してPdとPtを回収することができるので、Rh(III)とPd(II)やPt(IV)を効果的に分離する要因であると思われる。

エネルギー技術データ交換計画(ETDE)の記録

国井 克彦; 板橋 慶造; 米澤 稔

JAEA-Review 2019-002, 237 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2019-002.pdf:8.2MB

1987年より2014年まで、国際エネルギー機関(International Energy Agency: IEA)の下でエネルギー技術データ交換(Energy Technology Data Exchange: ETDE)計画が実施された。ETDEは原子力を含むエネルギー分野全般にわたる科学技術文献情報を精力的に収集し、それらを加盟国、のちに途上国、さらに最終的には全世界にオンラインで無償提供するに至った。国際原子力機関(International Atomic Energy Agency: IAEA)下の、原子力エネルギー関連情報を専門とする国際原子力情報システム(International Nuclear Information system: INIS)とは、データベースの多くの要素を相互に補間及び共有する形をとってきた。ETDEが活動を停止した2014年からは文献情報データは追加されていないが、ETDEのデータを公開したポータルサイトETDE World Energy Base(ETDEWEB)は、ETDEの運営機関(Operating Agent: OA)であった米国エネルギー省(Department of Energy: DOE)/科学技術情報オフィス(Office of Scientific and Technical Information: OSTI)の尽力により、無償での利用が継続されるに至っている。旧科学技術庁(現文部科学省)下の旧日本原子力研究所(原研、現日本原子力研究開発機構)は、旧通商産業省(現経済産業省)下の新エネルギー・産業技術総合開発機構(New Energy and Industrial Technology Development Organization: NEDO)とともに日本代表として1/2ずつの分担金を負担する形でそのETDE活動に参加した。原研とNEDOは共に2002年にETDEからの脱退を決定しETDE側に通知し、2003年に正式にETDEから退いた。原研は、INISの枠組みとも合わせてNEDOと共に2002年まで、ETDEへの文献情報の提供に貢献した。本報告は、日本からの参加2機関の内の1機関である原研において実施されたETDE活動について、残された資料等からその足跡をたどり、記録として取りまとめたものである。また、日本からのETDE活動への参加に関し、長年にわたり多大な努力及び貢献を重ねていった原研職員、またNEDO職員に対し、感謝の意を記すものである。

Examination of analytical method of rare earth elements in used nuclear fuel

小澤 麻由美; 深谷 洋行; 佐藤 真人; 蒲原 佳子*; 須山 賢也; 外池 幸太郎; 大木 恵一; 梅田 幹

Proceedings of 53rd Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling Working Group (HOTLAB 2016) (Internet), 9 Pages, 2016/11

For criticality safety of used nuclear fuel, it is necessary to determine amounts of such rare earth elements as gadolinium(Gd), samarium(Sm), europium(Eu) since those rare earth elements involve the isotopes having particularly large neutron absorption cross sections. However, it is difficult to measure those isotopes simultaneously by mass spectrometry because some of them have same mass numbers. Thus fine chemical separation of those rare earth elements is indispensable for accurate determination prior to measurement. The conventional separation method with anion exchange resin has been utilized in JAEA mainly for the separation of uranium and plutonium. Therefore rare earth elements such as Gd, Sm and Eu except Nd are wasted without being separated in the conventional method. The authors have examined to improve the conventional method in order to separate those rare earth elements mutually.

Imidazolium-based anion exchange membranes for alkaline anion fuel cells; Elucidation of the morphology and the interplay between the morphology and properties

Zhao, Y.; 吉村 公男; 猪谷 秀幸*; 山口 進*; 田中 裕久*; 小泉 智*; Szekely, N.*; Radulescu, A.*; Richter, D.*; 前川 康成

Soft Matter, 12(5), p.1567 - 1578, 2016/02

https://doi.org/10.1039/C5SM02724A

We investigated the interplay between morphology and properties of a new graft-type of anion exchange membranes (AEMs) containing 2-methylimidazolium groups by using contrast variation small angle neutron scattering (SANS) technique. These AEMs prepared by radiation-induced grafting of 2-methyl-1-vinylimidazole and styrene into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE) films, possessed both high alkaline durability and high conductivity. The SANS measurement reveals that these membranes are consisted of three phases: crystalline lamellar and crystallite domains originating from the pristine ETFE, which offer good mechanical properties, hydrophobic amorphous domains, which offer a matrix to create conducting regions, and interconnected hydrated domains, which are composed of the entire graft chains and water and play a key role to promote the conductivity.

Hydrogen permeation through heat transfer pipes made of Hastelloy XR during the initial 950C operation of the HTTR

坂場 成昭; 大橋 弘史; 武田 哲明

Journal of Nuclear Materials, 353(1-2), p.42 - 51, 2006/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2006.03.008

HTTRの中間熱交換器(ハステロイXR製)におけるトリチウム透過の防止は、高温ガス炉に化学プラントを接続する際の重要な課題の一つである。本報では、HTTRに水素製造装置を接続する際に化学プラントであるISシステムの非原子力級可に資するため、HTTRの高温試験運転における実測値をもとに水素透過を保守的に評価した。ハステロイXRの活性化エネルギー及び頻度因子は、707Kから900Kにおいて、それぞれ、65.8kJ/mol, 7.810m(STP)/(msPa)と評価された。これらの値は、従来の値と同程度である。また、最確値による評価の結果から、トリチウム透過を妨げる酸化膜が伝熱管表面に形成されていることが示唆された。

Recent results on hydrogen and hydration in biology studied by neutron macromolecular crystallography

新村 信雄; 新井 栄揮; 栗原 和男; 茶竹 俊行*; 田中 伊知朗*; Bau, R.*

Cellular and Molecular Life Sciences, 63(3), p.285 - 300, 2006/02

https://doi.org/10.1007/s00018-005-5418-3

中性子回折は蛋白質やDNAの水素位置を直接的に決定する実験手法である。三つの異なったタイプの生体物質用高分解能中性子回折計が日本,フランス,アメリカに建設され、それらは近年、多くの蛋白質の結晶構造を決定するために頻繁に用いられてきた。本論文では、詳細な水素結合のジオメトリー,蛋白質及び核酸のH/D交換に関する情報,プロトンの正確な位置決定,酵素活性及び熱安定性における水素原子の役割,水和構造の動力学的挙動など、中性子構造解析から引出された成果を取り上げる。その他の重要な技術として開発された、結晶化相図による大型単結晶育成の最適化,完全重水素化蛋白質の調製,中性子蛋白質結晶学におけるクライオ技術の導入,生体水素水和水データベースの設立なども本論文中にて議論する。